На правах рукописи КУЗНЕЦОВА ТАТЬЯНА НИКОЛАЕВНА ВЛИЯНИЕ ПРИРОДЫ МЕТАЛЛОВ И ИХ ЛИГАНДНОГО ОКРУЖЕНИЯ НА ОКИСЛЕНИЕ ЭТИЛБЕНЗОЛА 05.17.04 - технология продуктов тяжелого (или основного) органического синтеза диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук Автореферат Казань - 2000 Работа выполнена в Казанском государственном технологическом университете Научный руководитель – доктор химических наук, профессор Я.Д. Самуилов Официальные оппоненты – доктор химических наук, Р. А. Галимов кандидат технических наук, Э. М. Мамедов Казанском государственном технологическом университете по адресу: 420015, Казань, ул. <...> Принципиальными преимуществами таких процессов являются экзотермичность основных реакций, высокая селективность стадий получения товарных продуктов, легкость их выделения из реакционной массы. <...> К недостаткам следует отнести низкую удельную производительность реактора стадии окисления и невысокую селективность образования первичных продуктов окисления гидропероксидов. <...> Тем временем гидропероксиды являются важными промежуточными продуктами в процессах получения важных соединений, например, ацетона и фенола, стирола и оксида пропилена и т.д. <...> Попытки интенсифицировать процессы получения гидропероксидов повышением температуры или заменой катализатора не дали существенных результатов, что обусловило возникновение проблем, связанных с необходимостью дальнейшей переработки низкоконцентрированных растворов гидропероксидов, сопровождающихся большими затратами энергии на выделение конечных продуктов. <...> Одним из возможных путей решения этой задачи является поиск и исследование как активных так и высокоселективных катализаторов, позволяющих получать либо два целевых продукта: гидроперокси-да и спирта, либо, за счет снижения вторичных реакций гидропероксидов, повысить селективность их образования, и в конечном итоге, в обоих случаях, добиться повышения эффективности <...>
Влияние_природы_металлов_и_их_лигандного_окружения_на_окисление_этилбензола._Автореферат.pdf
основе многих процессов промышленности основного органического и
нефтехимического синтеза. Принципиальными преимуществами таких
процессов являются экзотермичность основных реакций, высокая селективность
стадий получения товарных продуктов, легкость их выделения из
реакционной массы. К недостаткам следует отнести низкую удельную
производительность реактора стадии окисления и невысокую селективность
образования первичных продуктов окисления гидропероксидов.
Тем временем гидропероксиды являются важными промежуточными
продуктами в процессах получения важных соединений, например, ацетона
и фенола, стирола и оксида пропилена и т.д. Попытки интенсифицировать
процессы получения гидропероксидов повышением температуры или
заменой катализатора не дали существенных результатов, что обусловило
возникновение проблем, связанных с необходимостью дальнейшей
переработки низкоконцентрированных растворов гидропероксидов,
сопровождающихся большими затратами энергии на выделение конечных
продуктов. Одним из возможных путей решения этой задачи является
поиск и исследование как активных так и высокоселективных катализаторов,
позволяющих получать либо два целевых продукта: гидроперокси-да
и спирта, либо, за счет снижения вторичных реакций гидропероксидов,
повысить селективность их образования, и в конечном итоге, в обоих
случаях, добиться повышения эффективности процесса при снижении
энергозатрат. В настоящей работе делается попытка углубления наших
знаний по влиянию металлов переменной валентности на процесс окисления
углеводородов.
Поскольку наиболее изученным и внедренным в промышленность
Актуальность работы- Реакции окисления углеводородов лежат в
является процесс совместного получения стирола и оксида пропилена, то
подбор катализаторов "глубокого" окисления осуществляли на примере
процесса окисления этилбензола до гидропероксида этилбензола (ГПЭБ).
Цель работы — поиск катализаторов, позволяющих окислить углеличественные
показатели процесса окисления ЭБ и распада ГПЭБ в при
сутствии фторсодержащих кобальтовых катализаторов. Показано, что
высокоселективное действие их наблюдается только при концентрации
<10–4 моль/л. Проведено сравнение кинетических закономерностей распа
да гидропероксида этилбензола в техническом оксидате и модельном рас
творе гидропероксида. Показана возможность образования, при опреде
ленных условиях, в реакционных смесях катализаторов молекулярной
активации кислорода, способных обеспечить высокую степень
окисления ЭБ до ГПЭБ.
водороды до высоких степеней конверсии с целевым получением двух
продуктов - гидропероксида и спирта, для повышения эффективности
стадии окисления этилбензола (ЭБ), в процессе совместного получения
стирола и оксида пропилена.
Научная новизна - Впервые были исследованы качественные и ко
3
Стр.3